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可见光下BiOI催化降解磺胺二甲氧嘧啶和磺胺嘧啶钠的研究:

2019-12-06

近年来,内蒙古玉嘧磺胺抗生素对人类健康和生态环境的影响已引起社会广泛关注。光催化降解抗生素具有很好的应用前景。本文研究了可见光下利用BiOI催化降解磺胺类两种抗生素。 本文介绍两种催化剂BiOI和Bi7O9I3的合成和表征。其次,模拟太阳光照射下,用BiOI催化降解磺胺二甲氧嘧啶(SDM),并研究BiOI对SDM的吸附和光催化反应动力学,考察了助氧化剂H2O2、初始SDM浓度和BiOI浓度对催化降解效果的影响,通过测定反应溶液前后的COD和生成的离子浓度变化推测出可能的降解机理。直接利用太阳光照射,自然条件下利用Bi7O9I3催化降解磺胺嘧啶钠(SD-Na),并研究Bi7O9I3对SD-Na的吸附和光催化反应动力学,测定春、夏、秋、冬四个季节光照强度并考察其对催化降解效果的影响,通过测定反应溶液的COD和离子浓度的变化推测出可能的降解机理。

具体内容如下:

(1)以Bi(NO3)3·5H2O为Bi源,KI为I源。以聚乙烯吡咯烷酮(MW=58000)为溶剂时,在常温条件下合成的是BiOI。以乙二醇为溶剂时,采用多元醇法合成的是Bi7O9I3。两种催化剂分别采用紫外-可见漫反射、扫描电镜、透射电镜、X-射线晶体衍射、X-射线光电子能谱对其进行表征。结果表明:BiOI是由约1-2μm左右大小的球组成,这些微球容易堆积形成球垛。Bi7O9I3是由厚度约1μm长方体结构组成。BiOI的吸收波长约为700nm,禁带宽度为1.77eV,较TiO2P25发生红移。Bi7O9I3的吸收波长约为617nm,内蒙古玉嘧磺胺禁带宽度为2.01eV,吸收波长介于TiO2P25和BiOI之间。

(2)以350W氙灯作为模拟太阳光源,添加助氧化剂H2O2条件下,用BiOI催化降解SDM。研究结果表明:BiOI对SDM的吸附符合Langmuir模型,相关性系数是0.96。BiOI浓度为1g·L-1、H2O2浓度为50mg·L-1和初始SDM浓度为10mg·L-1时,降解效率高,达到96%,COD去除率高达到88%。降解动力学属于准二级模型。SDM分子中有机S和有机N降解后形成SO42-和NO3-,但N原子氧化降解不完全,降解后的溶液含有小部分含氮有机物。

(3)利用太阳光照射,自然条件下用Bi7O9I3催化降解SD-Na。实验结果表明:Bi7O9I3对SD-Na的吸附符合Langmuir模型,相关性系数是0.98。夏季气候条件下,降解效果好,达到82%。春、秋、冬三季的降解效率分别为69%、70%、60%。冬季光照强度低,添加H2O2可以提高冬季催化降解效果。添加H2O2条件下,COD冬季去除率为82%,不加H2O2条件下,COD冬季去除率为60%。SD-Na分子中有机S和有机N分别以SO42-和NO3-形式分解,但S原子分解是不完全的,降解后的溶液可能含有小部分含硫有机物。 内蒙古玉嘧磺胺研究结果表明BiOI系列催化剂可以催化降解水中磺胺类抗生素,为光催化降解实际应用提供理论依据,并具有潜在的应用价值。

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