新型氨基吡啶、内蒙古氨基嘧啶多金属氧酸盐配合物的合成、表征及催化性能研究:有机-无机混配物的设计与合成可以把无机、有机两种组分的互补性能结合起来,得到结构新颖的具有互穿、大孔道、手性及螺旋结构材料昆明2-氨基-4。多金属氧酸盐作为一种良好的分子受体能与含N、S、O的有机配体通过分子自组装形成不同形状,大小及性能的有机-无机混配物。多金属氧簇化合物具有独特的结构和优良的性能,并在催化、药物、材料等领域显示出了广阔的应用前景。本文采用氨基吡啶、氨基嘧啶为有机配体与不同多酸阴离子利用水热法、昆明2-氨基-4批发溶液法通过分子自组装,合成了6个新型的多酸有机
内蒙古氨基嘧啶选用Keggin结构硅钼多酸阴离子为结构主体,2-氨基吡啶、3-氨基吡啶和4-氨基吡啶为有机配体合成了三个新型的多酸衍生物:昆明2-氨基-4(2-C_5H_7N_2)_3·(SiMo_(12)O_(40))·(C_4H_8N_4)_(0.5)·(C_5H_6N_2)_2·(H_2O)_2(1)、(3-C_5H_7N_2)_8·(SiMo_(12)O_(40)-)_2·(C_5H_7N_3)_2·(H_8O_4)·(H_2O)_8(2)和(4-C_5H_7N_2)_6·(SiMo_(12)O_(40))(3)。配合物1属于单斜晶系,P_2_1/c空间群。配合物2属于四方晶系,P4(2)/n空间群。配合物3属于三方晶系,R-3空间群。昆明2-氨基-4批发配合物1和2分子结构中存在大量的π-π堆积作用和氢键作用力,配合物通过这些广泛存在的分子间作用力形成一个三维立体网状结构。
配合物内蒙古氨基嘧啶2还存在一个由氢键作用力结合的四团水簇结构。配合物3通过大量的氢键作用力形成三维空间网状立体结构。配合物1-3均表现出一定的荧光性质。配合物1和2结构中存在的π-π堆积作用,使得配合物1和2的最大发射波长相对于配体来说均发生了较大范围的红移。昆明2-氨基-4催化实验表明,配合物1和3对甲醇在流速为10mlmin~(-1)、甲醇初始浓度为2.75g m~(-3),反应温度为150°C的条件下对甲醇的消除率分别为87.7%和76.8%。配合物2结构中由于四团水簇的存在影响了配合物催化降解有机污染物的能力。选用2-氨基嘧啶和Keggin型硅钼、硅钨多酸阴离子,昆明2-氨基-4批发合成了两个新型有机-无机超分子配合物
实验中内蒙古玉嘧磺胺对除草剂的提取采用液液萃取法;高效液相色谱测定条件为:柱温:室温;检测波长:241 nm;流动相:乙腈:1%乙酸水溶液=80:20(V/V);流量:1.0 mL/min;(3)实验中涉及到的12种除草剂均可以被复合菌系降解,但降解效果不同,其中甲磺隆、苄嘧磺隆、昆明2-氨基-4甲酰胺磺隆和烟嘧磺隆这4种除草剂降解率较高,可高达85.0%以上;(4)与对照组相比,实验组的降解半衰期明显缩短。并且通过设置控制单一变量实验,得到了复合菌系降解除草剂的最佳条件:温度为20℃,pH为7,投加除草剂的初始浓度50 mg/L,培养周期不少于20天。昆明2-氨基-4批发(5)在土壤介质中,复合菌系对除草剂的降解率达到50.0%—75.8%,说明该复合菌系在土壤环境中具有较好的应用前景。
内蒙古氨基嘧啶类化合物的设计与合成:选择CDK4/6作为靶点,以课题组前期发现的二氨基嘧啶类化合物A为先导,采用活性亚结构拼接方法,昆明2-氨基-4在嘧啶的2位引用吲哚环,并保留先导化合物A嘧啶的4-位取代基结构不变,设计并合成出系列Ⅰ共23个含吲哚环的二氨基嘧啶类化合物。系列Ⅱ则是在先导化合物B的基础上,保留B系列二氢蝶啶酮结构的母核。根据palbociclib跟CDK6的结合模式,引入已上市的CDK4/6抑制剂palbociclib的侧链,设计并合成出28个目标化合物。系列Ⅲ在系列Ⅱ的母核结构基础上进一步的优化,形成了大π共轭体系结构的蝶啶酮结构的母核,设计并合成了 21个目标化合物。昆明2-氨基-4批发所有化合物通过了核磁共振氢谱、核磁共振碳谱、高分辨质谱的结构表征。